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基于稳定发光自由基构筑的新型X-射线闪烁体

2024-05-23 11:16:39

       闪烁体的分类

       闪烁体材料大致可分为以下三类:
       无机闪烁体:包括碱金属卤化物晶体(如NaI(Tl)、CsI(Tl)等,其中Tl是激活剂)、其他无机晶体(如CdWO4、BGO等)、玻璃体有机闪烁体:有机晶体(如蒽、芪等)、有机液体、塑料闪烁体。
       气体闪烁体:如氩、氙等。
       闪烁体的性质
       用于辐射探测的理想闪烁体应具有以下性质:
       1.发光效率高:能够将入射带电粒子的动能尽可能多地转换为闪烁光子数
       2.线性好:入射带电粒子损耗的能量在很大范围内与产生闪烁光子数保持线性关系
       3.发射光谱与吸收光谱不重叠:闪烁体介质对自身发射光是透明的,不存在自吸收
       4.发光衰减时间短:入射粒子产生闪光的持续时间短,探测器反应快
       5.其它性质:加工性能好、折射率合适、原料易得且无毒、成本低廉等
       6.一般而言,无机闪烁体的光子产额高、线性好,但发光衰减时间较长;有机闪烁体发光衰减时间短,但光子产额较低。



       X-射线闪烁体在医学成像、X-射线无损检测、电子显微镜和高能粒子探测器等领域有着广泛的应用。高性能闪烁体是核医学影像技术比如计算机断层扫描(CT)、正电子发射计算机断层扫描(PET)成像等检查设备的核心部件。开发高X-射线激发发光效率的X-射线闪烁体是研究者们关注的焦点。近日,天健先进生物医学实验室臧双全教授团队与香港中文大学(深圳)唐本忠院士团队合作,首次将开壳层发光体稳定发光自由基引入高性能X-射线闪烁体的设计中,独特的双线态发射特性可以显著提高辐射发光过程中的激子利用率,为高性能X-射线闪烁体的构建提供了全新的策略。
       对于电子成对的经典闭壳层X-射线闪烁体来说,辐射发光源于激子从单线态/三线态向基态的辐射跃迁。然而,由于三线态激子的自旋禁止跃迁,其利用率通常受到限制。对于开壳层发光体,分子的基态(D0)和第一激发态(D1)均为双线态,不存在自旋禁止跃迁。这种由双线态-双线态跃迁产生的发光称为双线态发光。与传统的闭壳发光体相比,双线态发射特性的理论激子利用率具为100%,有望从根本上避免辐射发光过程中的自旋禁止跃迁的问题。



       基于以上射线,本工作将开壳层稳定发光自由基引入到X-射线闪烁体的设计中,制备了含有Au(I)配合物结构的稳定的发光自由基闪烁体。由于自身固有的重原子组成,该自由基闪烁体表现出对X-射线的良好吸收潜力,在X-射线激发下发射出明亮的发光,强度可以媲美商品化闪烁体,最低检测限可以达到105 nGy s-1。远低于医用闪烁体检查所需的5.5 μGy s-1的检出下限。该自由基闪烁体具有优异的X-射线光稳定性、高的热稳定性和良好的可加工性。将其与PDMS聚合物结合制备的柔性闪烁体屏成功实现了对不同实际物体的X-射线成像,分辨率可达20 LP mm-1。

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